工业革命以来，化石燃料燃烧排放大量CO2，加剧全球变暖。我国已提出2030年“碳达峰”和2060年“碳中和”战略目标。我国有完善的甲烷运输通道及终端使用设施，通过太阳光驱动CO2转化为甲烷实现资源化利用，具有巨大的应用前景。然而，CO2结构稳定、分子活化困难，光驱动CO2甲烷化的效率不高，且产物的甲烷选择性较低，实现高活性、高选择性光驱动CO2甲烷化面临巨大挑战。

　　近期，中国科学院地球环境研究所黄宇研究员团队联合中国科学院大气物理研究所曹军骥研究员、中国科学技术大学熊宇杰教授团队，在原子尺度合成铂单原子负载缺陷聚合碳化氮催化剂（图1），实现高选择性、高活性的光催化CO2甲烷化。该催化剂在模拟太阳光照下，CO2的甲烷化速率达6.3 μmol g-1 h-1，产物对甲烷的碳选择性高达99%（图2）。原位表征和理论模拟结果显示，由于铂单原子和缺陷载体材料的相互作用，使得光生电子在催化剂表面富集（图3）和中间产物定向吸附转化（图4），从而实现了CO2的高效活化和产物的高甲烷选择性。该研究为开发高效CO2甲烷化光催化剂提供了新思路。

　　成果发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.），黄宇研究员、曹军骥研究员、熊宇杰教授为共同通讯作者，博士研究生石先进为第一作者。该工作受国家重点研发计划项目（2016YFA0203000），国家自然科学基金（51878644，21725102和41573138），中国科学院战略重点研究项目（XDA23010300和XDA23010000）的共同资助。

　　Shi, X. J.; Huang, Y.; Bo, Y. N.; Duan, D. L.; Wang, Z. Y.; Cao, J. J.; Zhu, G. Q.; Ho, W.; Wang, L. Q.; Huang, T. T.; Xiong, Y. J., Highly Selective Photocatalytic CO2 Methanation with Water Vapor on Single-Atom Platinum-Decorated Defective Carbon Nitride. Angew. Chem. Int. Ed. 61 (24), e202203063.

　　文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202203063

　　 

　　图1 催化剂的设计与表征

　　 

　　图2 催化剂的光催化CO2还原性能评价

　　 

　　图3光驱动CO2甲烷化性能提升机理研究

　　 

　　图4 光驱动CO2甲烷化产物选择性提高机理研究