细菌、病毒等病原体生物，能够附着在大气悬浮颗粒物上，随呼吸进入人体，引发传染性疾病。传统的紫外线、臭氧、等离子体和化学抗生素剂等灭菌技术，能耗高且存在二次污染，限制了在实际中的应用。常温催化灭菌，常温下在催化剂表面原位活化氧气，短时间内产生高浓度活性氧（如超氧自由基·O2–、羟基自由基·OH和单线态氧1O2等），从而打破病原体微生物细胞内活性氧的稳态平衡，降解DNA等生物大分子，达到杀灭细菌的目的，是一种安全、高效且经济的新兴抗菌技术。然而，在无额外能量（如光、声、热）或双氧水等引入下，多数催化剂的活性氧生成水平低，导致抗菌性能较差。 近日，中国科学院地球环境研究所黄宇研究员团队联合西安交通大学等单位，通过惰性氦气高温热处理典型铁基金属有机框架材料MIL-101(Fe)，研发了高效灭菌的MIL-101(Fe) 纳米颗粒材料（图1）。X射线光电子能谱和电子顺磁共振谱显示，处理前MIL-101(Fe)的FeIII位点被配体和水分子完全配位，抑制了位点对氧气的吸附与活化，故抗菌性能差。通过热处理调控不饱和金属Fe位点（FeII/FeIII）后，反应活性位点增加，更多氧气在FeII/FeIII位点上活化生成·O2–和·OH，这些自由基攻击细胞壁，进一步生成碳中心自由基，破坏细胞壁，产生胞内过量氧化应激，最终DNA链断裂导致细菌死亡。热处理180分钟后，MIL-101(Fe)材料的FeII/FeIII增至8.9%，在2小时内对大肠杆菌的灭活率可达到99.99%。 更重要的是，热处理后的MIL-101(Fe)，安全低毒，适用于空气催化灭菌净化。
该成果近期发表于国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental，黄宇研究员为通讯作者。研究工作得到中国科学院战略性先导科技专项、国家自然科学基金等项目的联合资助。
Peng, S.; Li, R.; Rao, Y.; Huang, Y.; Zhao, Y.; Xiong, M.; Cao, J.; Lee, S., Tuning the unsaturated iron sites in MIL-101(Fe) nanoparticles for reactive oxygen species-mediated bacterial inactivation in the dark. Applied Catalysis B: Environmental, 2022, 316, 121693.
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121693
图1 热处理后的MIL-101(Fe)纳米颗粒常温催化抗菌机理图
