大气“棕碳”(brown carbon,BrC),即吸光性有机物,是由众多有机化合物组成的复杂混合体,在近紫外到可见光范围内具有显著的吸光性。棕碳是大气气溶胶中的重要化学组成,可以通过直接吸收太阳辐射对全球气候产生影响。大气棕碳的来源复杂,包括一次排放和二次氧化生成。当前研究表明生物质燃烧是棕碳气溶胶的重要排放源,而燃煤、机动车的贡献不可忽视。而棕碳的二次生成过程包括芳香类VOCs的光化学氧化、异戊二烯环氧产物在硫酸盐表面的反应摄取、酚类和羰基有机物的液相氧化、无机氨或有机胺在颗粒物或者云滴中与羰基有机物的反应等。而部分棕碳化合物在大气光化学氧化中能被降解成非吸光性有机物,即“光漂白”效应,导致大气棕碳气溶胶的来源和演化研究更加复杂。 中国科学院地球环境研究所李建军博士联合国内外多家研究机构和大学,通过水和乙腈分步萃取的方式,研究了关中渭南农村地区大气PM2.5中水溶性(WS-BrC)和非水溶性棕碳(WI-BrC)化合物的光学特性和分子组成。结果表明冬季WS-BrC和WI-BrC的吸收系数(Abs)均显著高于夏季,这主要与冬季农村地区生物质燃烧取暖有关。夏季昼夜WS-BrC在365 nm的质量吸收系数(MAC365)接近,然而WI-BrC在白天的MAC365比夜晚高出一倍。分子组成的结果证实这与白天二次棕碳(如OPAHs)的生成有关。冬季WS-BrC的Abs与相对湿度、硫酸盐和NO2均呈现显著的相关性,证实冬季液相氧化对WS-BrC具有重要的贡献。估算得出夏季WS-BrC和WI-BrC对太阳紫外光辐射的吸收率分别为0.83±0.23% 和0.53±0.33%,冬季为1.67±0.72%和2.07±1.24%。而总BrC在紫外范围内的吸收约为黑碳的55-79%。
该项研究的成果已发表在《Atmos. Chem. Phys.》期刊上。本研究得到国家基金委(No. 41773117, 91644102, 41977332, 91543116),和中科院青年创新促进会(No. 2020407)的资助。
J. Li, Q. Zhang, G. Wang, J. Li, C. Wu, L. Liu, J. Wang, W. Jiang, L. Li, K.F. Ho, J. Cao, Optical properties and molecular compositions of water-soluble and water-insoluble brown carbon (BrC) aerosols in northwest China, Atmos. Chem. Phys., 20 (2020) 4889-4904.
论文链接:https://acp.copernicus.org/articles/20/4889/2020/
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图1. 气象参数、主要化学组分浓度、Abs365、 MAC365和AAE的时间变化
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图2. 冬夏季昼夜Absλ和MACλ随波长范围变化的平均值