碳气溶胶包括有机气溶胶和黑碳,它们对空气质量以及地球辐射平衡有着显著的影响。与黑碳吸光属性研究较为深入相比,有机气溶胶在以往被认为是只具有散射性质,然而,近年来研究表明有机物中也有一部分具有吸光性质,尤其是在近紫外,这部分有机物通常呈棕色,因此也叫棕碳,它可影响大气辐射平衡以及大气化学反应。吸光性是棕碳气溶胶的一个重要属性,由于受到不同来源棕碳气溶胶的影响,对于其光学属性的研究目前仍存在很大的不确定性。现有研究主要集中在采用光学仪器来测量棕碳的总体光学性质,而棕碳是一个包含一次和二次来源的混合体。因此,对于区分不同来源棕碳气溶胶的光学属性是进一步深入探讨棕碳环境与气候效应的重要途径。 中国科学院地球环境研究所联合国内外多家研究机构和大学于2017年12月至2018年1月在华北平原香河大气综合观测试验站开展了一系列的颗粒物光学与化学组分的在线观测。研究人员通过前期开发的黑碳示踪法与最小相关性法,获得香河站点一次排放源的棕碳气溶胶比二次形成的棕碳气溶胶高(例如在370nm下占比分别为81%和19%)。通过建立棕碳吸光与不同一次有机气溶胶来源之间的关系,研究人员发现生物质燃烧产生的有机气溶胶对一次棕碳吸收的贡献最大(60%),其次是燃煤源产生的有机气溶胶(35%)和类碳氢类有机气溶胶(5%)。二次形成棕碳产生的吸收在早上呈现高值,随后由于光漂白作用其吸光性降低。夜晚由于液相化学反应的增强促进了棕碳气溶胶的生成,从而使其夜晚吸光性上升。潜在源分析发现,华北平原是一次排放与二次形成棕碳气溶胶的主要贡献区域。辐射计算表明,棕碳的直接辐射强迫可达0.15Wm-2,其中一次排放和二次形成棕碳气溶胶分别贡献0.11Wm-2和0.04Wm-2。本研究为理解一次排放与二次形成棕碳气溶胶的光学性质提供了新视角。
该项成果已发表在《Environmental Science & Technology》期刊上。本研究得到了大气重污染成因与治理攻关项目(DQGG00105),陕西省重点研发项目(2018-ZDXM3-01),国家自然科学基金(41661144020)和中科院青年创新促进会的资助。
Wang, Q.; Ye, J.; Wang, Y.; Zhang, T.; Ran, W.; Wu, Y.; Tian, J.; Li, L.; Zhou, Y.; Hang Ho, S. S.; Dang, B.; Zhang, Q.; Zhang, R.; Chen, Y.; Zhu, C.; Cao, J. Wintertime Optical Properties of Primary and Secondary Brown Carbon at a Regional Site in the North China Plain. Environ. Sci. Technol., 53 (21), 12389–12397, 2019.
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b03406
图1. 二次形成棕碳气溶胶吸收与氧碳比和气溶胶液态水含量之间的关系.
图2. 不同源棕碳气溶胶吸收性的潜在源分析